Il nome di Syros proviene dalla parola “Sour” o “Osoura” che significa in fenice antico, roccioso. Omero nella odisseia la nomina “Syrii”.
I reperti aechelogici del secolo scorso trovati sulla parte nord est dell'isola a Chalandriani, secondo i cronòlogi sono del 2800 a.C. e fanno parte della civilità Primocycladi. I reperti sono soprattutto tombe, vasi ed altri utensili che oggi si espongono nel Museo Archeologico di Atene, nel Museo delle arti Cycladi (Museo Goulandri) e nel Museo Archeologico di Syros.
A Syros nacque nella metà del sesto secolo a.C. il filosofo, fisico e astronomo, Ferekidis. Nel quel periodo a Syros, furono due città, la prima stette sul posto dove oggi sta Ermoupoli (località di Pefkakia Psariana) e la seconda a Galissas (parte sud ovest dell'isola).
Il quinto e il quarto secolo a.C. Syros fù membro dell'alleanza Ateniese. Dopo il periodo problematico del terzo secolo a.C. l'isola fiorì di nuovo nel corso del secondo secolo a.C. Nei secoli successivi, l'isola diventò un bersaglio continuo dei pirati e la popolozione diminuisce drasticamente.
Nel periodo Bizantino cominciò la costruzione dell'insediamento di Ano Syros. Il 1207 l'insediamento venne occupato dai Veneziani e in questo periodo la maggioranza degli abitanti diventarono catolici. Il 1566 Syros passò sotto la dominazione Turca ma in tutto il periodo della sua occupazione rimase sotto la protezione del Papa e del re della Francia. Dal sedicesimo fino al diciottesimo secolo dai 2500 abitanti dell'isola, i 250 furono ortodossi.
La costruzione di Ermoupolis cominciò il 1822 dagli immigrati della Piccola Asia, Chios, Kasos, Psara e Creta. Ermoupolis (città di Ermes) prende suo nome il 1826 dai suoi primi abitanti (di maggioranza commercianti) che volessero cosi onorare Ermes, deo del commercio.
Diventò subito il porto più importante del Mediterraneo Est e suo sviluppo fù molto rapido. Il 1823 venne fondata a Ermoupolis la prima ospedale della Grecia e il 1833 Ermoupoli diventò la capitale della regione delle Cycladi. Neofitos Vamvas (professore e prete emigrante da Chios) fondò il 1833 il primo Ginnasio (scuola medie e liceo) della Grecia. Uno degli alunni di questo Ginnasio fù Eleytherios Venizelos. Il 1861 venne fondato Neorio, il primo cantiere navale della Grecia moderna che insieme agli altri cantieri più piccoli occuparono circa 2000 persone. Nelle infrastrutture navali vengono costruite circa 80 navi e una di quelle fù la prima nave greca a vapore (il 1854). Dopo il 1855, fiorirono il mercato bancario ed assicurativo, l'industria, le concerie, l'industria saponiera, l'industria siderourgica,la produzione della farina, alcuni opifici tessile et.c. Il grande fiorimento della città continuò sino la fine del dicianovesimo secolo, che l'isola contò 30000 abitanti.
Le conseguenze della seconda guerra mondiale colpirono gravemente Syros e la decadenza economica diventò una realtà anche nei primi decenni dopoguerra. Dal decennio 1980, il miglioramento generale dell'economia greca aiutò Syros a migliorare le sue condizioni economiche avendo come base, il turismo. Contemporaneamente, il riutilizzo dei cantieri navali insieme alle altre attività economiche, mostrano la salita di Syros e la necessità di costruire nuovi equilibri economici.