锡罗斯这个名字由"sour"，或"osoura"字根而演变而来，也就是古代腓尼基语的「岩石」。在荷马史诗奥德赛中，锡罗斯岛被称作"Syrie"。
锡罗斯岛东北末端的哈兰德亚尼遗址可将岛屿历史往前推至公元前2800年，或是基克拉泽斯早期文化的第二时期。该遗址出土了大量精美的考古文物，包括坟墓、神像、水盆、容器等等，现收藏于雅典的国家考古博物馆、古兰德里斯基克拉泽斯美术艺术博物馆和锡罗斯考古博物馆中。
公元前六世纪，哲学家和天文学家费雷西底在锡罗斯岛出生。当时岛上有两座城市，一座在当今的埃尔莫波利斯佩夫卡其亚至皮萨里亚纳一带，另一座则在岛屿东南部的佳丽萨斯。
公元前五至四世纪左右，锡罗斯加入了雅典联盟。经过公元前三到二世纪的一系列动乱之后，岛上逐渐得到蓬勃发展，成为贸易路线的重要枢纽。然而却连年遭受海盗侵袭，岛上人口在随后的几个世纪逐渐减少。
拜占庭时期，阿诺锡罗斯开始有所发展。1207年，锡罗斯岛由威尼斯人及拉丁人占领统治，导致大量人口改信天主教。1566年锡罗斯落到土耳其人手中，但是在土耳其统治期间，整座岛屿仍处于教皇和法国国王的保护之下。 1617年，锡罗斯岛被土耳其舰队劫掠，从十六世纪至十八世纪，岛上人口数量仅剩下2500位天主教徒与150至200位东正教徒。
1822年为埃尔莫波利斯开始发展的象征年份，由于小亚细亚、希俄斯、普萨拉岛、克里特岛的难民大量涌入，城内人口有了爆炸性成长。因城市居民热切参与商业活动，1826年为纪念商业之神，埃尔莫波利斯也因而被称为「赫尔墨斯之城」。
不久之后，埃尔莫波利斯便成为东地中海地区的重心商业港口，这更进一步刺激了城市发展。 1823年，希腊的第一家医院成立于本岛；1833年埃尔莫波利斯成为基克拉泽斯群岛的首府。1833年，一位来自希俄斯的牧师和难民Neophytos Vamvas在岛上创办了希腊的第一所高中，著名希腊政治家埃莱夫塞里奥韦尼泽洛斯也是从这所高中毕业。希腊第一间现代化造船厂于1861年在尼欧里奥成立，很快便就拥有2000名员工，并且每年为岛上制造大约80艘船只。（在更早的1854年，希腊第一艘轮船也在锡罗斯打造完工）。伴随岛上的商业活动，产生了服务业，例如银行和保险；工业、制革、制皂、金属加工、金属铣削及纺织业也创造了大量就业机会。锡罗斯的经济发展在十九世纪后期达到巅峰，当时人口超过了三万人。
第二次世界大战让锡罗斯付出了损失惨重并卷入战后的经济大萧条。到了二十世纪80年代，岛上经济开始转向旅游业并成功脱离困境，让经济再次成长。而制造船坞重新开业后，岛上的复苏更是得到一针强心剂。